Démonstration d'un faisceau de lithium intense pour l'avant

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 14016 (2022) Citer cet article

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Comme alternative aux réacteurs nucléaires de recherche, un générateur de neutrons compact piloté par un accélérateur qui utilise un pilote de faisceau de lithium pourrait être un candidat prometteur car il ne produit presque aucun rayonnement indésirable. Cependant, fournir un faisceau lithium-ion intense a été difficile, et on a pensé que l'application pratique d'un tel dispositif serait impossible. Le problème le plus critique des flux d'ions insuffisants a été résolu en appliquant un schéma d'injection directe de plasma. Dans ce schéma, un plasma haute densité pulsé provenant d'une feuille de lithium métallique générée par ablation laser est efficacement injecté et accéléré par un accélérateur linéaire quadripolaire radiofréquence (linac RFQ). Nous avons obtenu un courant de crête de faisceau de 35 mA accéléré à 1,43 MeV, ce qui est supérieur de deux ordres de grandeur à ce qu'un système classique d'injecteur et d'accélérateur peut fournir.

Les neutrons, contrairement aux rayons X ou aux particules chargées, ont une profondeur de pénétration élevée et des interactions uniques avec la matière condensée, ce qui en fait des sondes extrêmement polyvalentes pour étudier les propriétés des matériaux1,2,3,4,5,6,7. En particulier, les techniques de diffusion de neutrons sont souvent utilisées pour étudier la composition, la structure et la contrainte interne de la matière condensée et peuvent fournir des informations détaillées sur les composés mineurs des alliages métalliques difficiles à détecter par spectroscopie aux rayons X8. Cette technique est considérée comme un outil puissant en science fondamentale et a été adoptée par les fabricants de métaux et d'autres matériaux. Plus récemment, la diffraction des neutrons a commencé à être appliquée pour détecter les contraintes résiduelles dans les composants mécaniques tels que les rails et les pièces d'avion9,10,11,12. Les neutrons sont également utilisés dans les puits pour rechercher du pétrole et du gaz car ils peuvent être facilement capturés dans des matériaux riches en protons13. Des techniques similaires sont également utilisées dans le domaine du génie civil. Les essais neutroniques non destructifs sont un outil efficace pour détecter les défaillances cachées dans les bâtiments, les tunnels et les ponts. Les applications des faisceaux de neutrons ont été activement utilisées à la fois dans la recherche scientifique et dans l'industrie, et bon nombre de ces technologies ont historiquement été développées à l'aide de réacteurs nucléaires.

Cependant, avec le consensus mondial sur la non-prolifération nucléaire, la construction de petits réacteurs à des fins de recherche devient plus difficile. De plus, le récent accident nucléaire de Fukushima a rendu socialement inacceptable la construction de réacteurs nucléaires. Avec cette tendance, la demande de sources de neutrons pilotées par des accélérateurs augmente2. Plusieurs grandes installations de sources de neutrons de spallation pilotées par accélérateur sont déjà en service comme alternative aux réacteurs nucléaires14,15. Cependant, pour utiliser plus efficacement les caractéristiques du faisceau de neutrons, il est essentiel de promouvoir l'utilisation de sources compactes pilotées par accélérateur qui peuvent être détenues par des installations de recherche de taille industrielle et universitaire16. Une source de neutrons pilotée par un accélérateur ajoute de nouvelles fonctions et caractéristiques en plus de remplacer un réacteur nucléaire14. Par exemple, un générateur entraîné par un accélérateur linéaire peut facilement pulser le flux de neutrons en manipulant le faisceau pilote. Les neutrons sont difficiles à contrôler une fois qu'ils sont émis et les mesures de rayonnement sont difficiles à analyser en raison du bruit causé par les neutrons de fond. Les neutrons pulsés pilotés par des accélérateurs peuvent éviter ce problème. Certains projets basés sur la technologie des accélérateurs de protons ont été proposés dans le monde17,18,19. Les réactions les plus populaires utilisées dans un générateur de neutrons compact piloté par protons sont 7Li(p, n)7Be et 9Be(p, n)9B car ce sont des réactions endothermiques20. Si l'énergie du faisceau de protons conducteur est sélectionnée juste au-dessus de la valeur seuil, un rayonnement excessif et des déchets radioactifs peuvent être minimisés. Cependant, la masse du noyau cible est beaucoup plus lourde que celle du proton et les neutrons générés sont diffusés dans toutes les directions. Cette émission quasi isotrope de flux neutronique empêche un transport efficace des neutrons vers l'objet étudié. De plus, pour produire la dose de neutrons requise à la position de l'objet, le nombre de protons conducteurs et leur énergie doivent être considérablement augmentés. En conséquence, une forte dose de rayons γ et de neutrons sera distribuée sous de grands angles et gâchera les avantages des réactions endothermiques. Un générateur de neutrons compact à base de protons typique, piloté par un accélérateur, possède un blindage lourd pour la radioprotection, et c'est la partie la plus massive du système. La nécessité d'augmenter l'énergie du proton pilote nécessite généralement une augmentation supplémentaire de la taille de l'installation d'accélération.

Pour surmonter l'inconvénient commun des sources de neutrons compactes pilotées par accélérateur classiques, un schéma de réaction cinématique inverse a été proposé21. Dans ce schéma, un faisceau lithium-ion plus lourd est utilisé comme faisceau pilote au lieu du faisceau de protons, et la cible est un matériau riche en hydrogène tel que des plastiques hydrocarbonés, des hydrures, de l'hydrogène gazeux ou du plasma d'hydrogène. Une alternative telle qu'un faisceau pilote d'ions béryllium a été envisagée ; cependant, le béryllium est un matériau toxique et nécessite une attention particulière pour sa manipulation. Par conséquent, le lithium est le faisceau le plus approprié pour le schéma de réaction cinématique inverse. Comme la quantité de mouvement d'un noyau de lithium est supérieure à celle d'un proton, le centre de masse de la collision nucléaire continue d'avancer et les neutrons sont également émis vers l'avant. Cette caractéristique élimine considérablement les émissions de rayons γ et de neutrons indésirables aux grands angles22. La comparaison du cas classique du conducteur de protons et du scénario cinématique inverse est illustrée à la Fig. 1.

Illustration de l'angle de production de neutrons pour le faisceau de protons par rapport au lithium (dessiné à l'aide de l'illustrateur Adobe CS5, 15.1.0, https://www.adobe.com/products/illustrator.html). (a) Les neutrons peuvent être éjectés dans n'importe quelle direction par cette réaction, puisque le proton conducteur frappe un atome cible de lithium beaucoup plus lourd. (b) Inversement, si un pilote lithium-ion bombarde une cible riche en hydrogène, des neutrons sont générés dans un cône étroit vers l'avant, en raison de la grande vitesse du centre de masse du système.

Cependant, en raison de la difficulté à produire le flux nécessaire d'ions lourds à état de charge élevé par rapport aux protons, seuls quelques générateurs de neutrons existaient avec la configuration cinématique inverse23,24,25. Toutes ces installations utilisent des sources d'ions à pulvérisation négative associées à des accélérateurs électrostatiques en tandem. Il existe des propositions visant à utiliser d'autres types de source d'ions pour augmenter l'efficacité de l'accélération du faisceau26. Dans tous les cas, le courant de faisceau lithium-ion disponible est limité à seulement 100 μA. Il existe une proposition d'utiliser 1 mA de Li3+27, mais ce courant de faisceau d'ions utilisant cette méthode n'a pas encore été confirmé. En termes d'intensité, les accélérateurs pilotés par faisceau de lithium n'ont pas été en mesure de rivaliser avec les accélérateurs pilotés par faisceau de protons, qui sont capables de pics de courants de protons supérieurs à 10 mA28.

Pour réaliser un générateur de neutrons compact pratique basé sur un faisceau de lithium, il est avantageux de produire des ions entièrement dénudés à haute intensité. Les ions sont accélérés et guidés par la force électromagnétique, et l'état de charge plus élevé contribue à une accélération plus efficace. Le pilote de faisceau lithium-ion nécessite plus de 10 mA de courant de crête Li3+.

Dans ce travail, nous démontrons l'accélération du faisceau Li3+ avec un courant de crête allant jusqu'à 35 mA, comparable à un accélérateur de protons avancé. Le faisceau initial d'ions lithium a été créé par ablation laser et un schéma d'injection directe de plasma (DPIS), développé à l'origine pour l'accélération C6+, a été appliqué. Un accélérateur linéaire quadripolaire radiofréquence spécialement conçu (linac RFQ) a été fabriqué à l'aide d'une structure résonnante à quatre tiges29. Nous avons vérifié que le faisceau accéléré avait l'énergie de faisceau conçue avec une grande pureté. Une fois que le faisceau de Li3+ est capturé et accéléré efficacement par un accélérateur radiofréquence (RF), une section d'accélérateur linéaire (linac) peut être utilisée pour fournir l'énergie souhaitée afin de produire un flux de neutrons intense à partir de la cible.

L'accélération des ions à haut flux est une technique déjà bien établie. Les tâches restantes pour la réalisation du nouveau générateur de neutrons compact et efficace sont la génération d'un grand nombre d'ions lithium entièrement dénudés et la formation d'une structure de paquets, consistant en un train d'impulsions ioniques synchronisées avec la période RF dans l'accélérateur. Les résultats des expériences conçues pour atteindre cet objectif seront décrits dans les trois sous-sections suivantes : (1) la génération du faisceau d'ions lithium entièrement dénudé, (2) l'accélération du faisceau par un linac RFQ spécialement conçu, et (3) l'analyse du faisceau accéléré pour vérifier son contenu. Au Brookhaven National Laboratory (BNL), nous avons construit la configuration expérimentale illustrée à la Fig. 2.

Vue d'ensemble de l'appareil expérimental utilisé pour l'analyse par faisceau des faisceaux de lithium accélérés (illustré par Inkscape, 1.0.2, https://inkscape.org/). De droite à gauche, un plasma d'ablation laser est produit dans la chambre d'interaction laser-cible et est transporté vers le linac RFQ. En entrant dans le linac RFQ, les ions sont séparés du plasma et injectés dans le linac RFQ par un champ électrique brusque généré par une différence de tension de 52 kV entre l'électrode d'extraction de la région de dérive et les électrodes RFQ. Les ions extraits sont accélérés de 22 à 204 keV/n tout en étant guidés par les électrodes RFQ de 2 m de long. Un transformateur de courant (CT), installé à la sortie du linac RFQ, fournit une mesure non destructive du courant du faisceau ionique. Le faisceau est focalisé par trois aimants quadripolaires et guidé vers un aimant dipolaire qui est utilisé pour sélectionner le faisceau Li3+ et le plier dans un détecteur. Derrière une fente, un scintillateur plastique rétractable et une coupelle de Faraday (FC) polarisée à -400 V sont utilisés pour détecter le faisceau accéléré.

Pour produire des ions lithium (Li3+) entièrement ionisés, il est nécessaire de générer un plasma dont la température est supérieure à leur troisième énergie d'ionisation, qui est de 122,4 eV. Nous avons tenté de générer des plasmas à haute température en utilisant l'ablation laser. Ce type de source d'ions laser n'a pas été couramment utilisé pour générer des faisceaux lithium-ion, car le lithium métallique est chimiquement actif et nécessite une manipulation spéciale. Nous avons développé un système de chargement de cible pour minimiser la contamination causée par l'humidité et l'air lorsque la feuille de lithium a été installée dans la chambre à vide à interaction laser. Toute la préparation du matériau a été effectuée dans un environnement contrôlé de gaz argon sec. Une fois la feuille de lithium montée dans la chambre cible du laser, la feuille a été irradiée par un laser pulsé Nd: YAG avec une énergie de 800 mJ par tir. La densité de puissance du laser a été estimée à environ 1012 W/cm2 au point focal sur la cible. Lorsque le laser pulsé procède à l'ablation de la cible dans le vide, un plasma est généré. Le plasma continue à être chauffé tout au long des 6 ns d'impulsion laser, principalement par le processus de Bremsstrahlung inverse. Puisqu'aucun champ externe de confinement n'est appliqué pendant l'étape de chauffage, le plasma commence à se dilater en trois dimensions. Lorsque le plasma commence à se dilater à la surface de la cible, le centre de masse du plasma acquiert une vitesse perpendiculaire à la surface de la cible avec une énergie de 600 eV/n. Après chauffage, le plasma continue de s'éloigner axialement de la cible tout en se dilatant de manière isotrope.

Comme le montre la figure 2, le plasma d'ablation se dilate dans un volume sous vide entouré d'un récipient métallique qui a le même potentiel que la cible. Par conséquent, le plasma dérive dans la direction du linac RFQ à travers une région sans champ électrique. Un champ magnétique axial est appliqué entre la chambre d'irradiation laser et le linac RFQ par une bobine de solénoïde enroulée autour de la chambre à vide. Le champ magnétique solénoïdal supprime l'expansion radiale du plasma dérivant pour préserver la haute densité de plasma pendant le transport vers l'ouverture RFQ. D'autre part, le plasma continue à se dilater axialement pendant la dérive, formant un plasma allongé. Une polarisation haute tension est appliquée au conteneur métallique renfermant le plasma jusqu'à l'ouverture d'extraction à l'entrée du RFQ. La tension de polarisation est sélectionnée pour fournir la vitesse d'injection 7Li3+ nécessaire pour une accélération correcte par le linac RFQ.

Le plasma d'ablation généré contient non seulement du 7Li3+, mais également d'autres états de charge du lithium et des éléments contaminants, qui sont transportés simultanément vers le linac RFQ. Avant les expériences d'accélération avec le linac RFQ, une analyse hors ligne du temps de vol (TOF) a été effectuée pour étudier les distributions d'espèces et d'énergie des ions dans le plasma. L'appareil d'analyse détaillée et la distribution de l'état de charge observé seront expliqués dans la section "Méthodes". L'analyse a montré que les ions 7Li3+ étaient les espèces prédominantes, qui occupent environ 54 % du nombre total de particules, comme le montre la figure 3. Sur la base de l'analyse, le courant ionique électrique de 7Li3+ au point d'extraction du faisceau ionique a été estimé à 1,87 mA. Pendant le test d'accélération, un champ de solénoïde de 79 mT a été appliqué au plasma en expansion. En conséquence, le courant 7Li3+ extrait du plasma et observé au niveau du détecteur a été multiplié par trente.

Fraction d'ions dans le plasma produit par laser obtenue à l'aide de l'analyse du temps de vol. Les ions de 7Li1+ et 7Li2+ constituent respectivement 5% et 25% du faisceau. Dans l'erreur expérimentale, la fraction d'espèces de 6Li détectée est cohérente avec l'abondance naturelle de 6Li (7,6 %) dans la cible en feuille de lithium. Une petite quantité de contamination par l'oxygène (6,2 %), principalement O1+ (2,1 %) et O2+ (1,5 %), a été observée, ce qui pourrait être dû à l'oxydation de surface de la cible en feuille de lithium.

Le plasma de lithium dérive dans une région sans champ électrique avant d'atteindre le linac RFQ comme mentionné précédemment. A l'entrée du linac RFQ, il y a un orifice de 6 mm de diamètre dans le conteneur métallique, qui est polarisé à 52 kV. La tension se traduit par une accélération axiale puisque les électrodes de l'accélérateur RFQ ont un potentiel nul en moyenne, bien que la tension des électrodes RFQ alterne rapidement ± 29 kV à 100 MHz. Parce qu'un fort champ électrique est créé à un espace de 10 mm entre l'orifice et le bord des électrodes RFQ, seuls les ions positifs dans le plasma sont extraits du plasma au niveau de l'orifice. Dans un système de transport d'ions classique, les ions sont séparés d'un plasma par un champ électrique à une distance considérable avant un linac RFQ, puis focalisés dans l'ouverture RFQ par des éléments de focalisation de faisceau. Cependant, pour les faisceaux d'ions lourds intenses nécessaires aux sources de neutrons intenses, une force de répulsion non linéaire due à l'effet de charge d'espace provoque une perte de faisceau importante dans le système de transport d'ions, limitant le courant de crête qui peut être accéléré. Dans notre DPIS, les ions de haute intensité sont transportés sous forme de plasma dérivant directement vers le point d'extraction à l'ouverture RFQ afin qu'aucune perte de faisceau ionique ne se produise en raison de la charge d'espace. Le DPIS a été appliqué à un faisceau lithium-ion pour la première fois au cours de la présente démonstration.

Les structures RFQ ont été développées pour regrouper et accélérer des faisceaux d'ions à faible énergie et à courant élevé et sont devenues la norme pour la première étape d'accélération. Nous avons utilisé un RFQ pour accélérer les ions 7Li3+ de l'énergie d'injection de 22 keV/n à 204 keV/n. Bien que le lithium à faible état de charge et d'autres espèces du plasma aient également été extraits du plasma et injectés dans l'ouverture RFQ, seuls les ions avec un rapport charge/masse (Q/A) proche de celui de 7Li3+ ont pu être accélérés par le linac RFQ.

La figure 4 montre les formes d'onde détectées par un transformateur de courant (CT) à la sortie du linac RFQ et par une coupelle de Faraday (FC) après l'aimant d'analyse, comme illustré à la figure 2. Le décalage temporel entre les formes d'onde peut s'expliquer par la différence de TOF aux emplacements du détecteur. Le courant ionique de crête mesuré au CT était de 43 mA. À la position CT, le faisceau détecté pourrait contenir non seulement des ions qui ont été accélérés à l'énergie conçue, mais également des ions autres que 7Li3+ qui n'ont pas été suffisamment accélérés. Cependant, la similitude des formes d'onde de courant ionique détectées par le CT et le FC implique que le courant ionique est principalement constitué de 7Li3+ accéléré et que la diminution du pic de courant au FC a été causée par la perte de faisceau pendant le transport des ions entre le CT et le FC. La perte de faisceau a également été confirmée par une simulation d'enveloppe. Pour mesurer avec précision le courant de faisceau de 7Li3+, ce faisceau a été analysé par un aimant dipôle comme expliqué dans la section suivante.

Formes d'onde du faisceau accéléré enregistrées aux emplacements des détecteurs CT (trace noire) et FC (trace rouge). Ces mesures ont été déclenchées par une lumière laser détectée par un photodétecteur lors de la génération d'un plasma produit par laser. La courbe noire montre une forme d'onde mesurée au CT attaché à la sortie du linac RFQ. Étant donné que ce détecteur capte le bruit RF de 100 MHz en raison de la proximité du détecteur avec le linac RFQ, un filtre FFT passe-bas de 98 MHz a été appliqué pour supprimer le signal RF résonnant de 100 MHz imposé au signal détecté. La courbe rouge montre une forme d'onde au FC après l'aimant d'analyse guidant le faisceau d'ions 7Li3+. A ce champ magnétique, N6+ et O7+ peuvent être transportés en plus de 7Li3+.

Le faisceau d'ions après le linac RFQ a été focalisé par une série de trois aimants de focalisation quadripolaires, puis analysé par un aimant dipolaire pour séparer les impuretés du faisceau. Un champ magnétique de 0,268 T a dirigé le faisceau de 7Li3+ vers le FC. La forme d'onde détectée avec ce champ magnétique est représentée par la courbe rouge de la Fig. 4. Le courant de crête du faisceau a atteint 35 mA, ce qui est plus de 100 fois supérieur à celui d'un faisceau Li3+ typique obtenu dans un accélérateur électrostatique conventionnel existant. La largeur d'impulsion du faisceau était de 2,0 μs à pleine largeur à mi-hauteur. La détection du faisceau 7Li3+ avec le champ magnétique dipolaire indique le succès du groupage et l'accélération du faisceau. Le courant de faisceau ionique détecté par le FC lors du balayage du champ magnétique dipolaire est illustré à la Fig. 5. Un seul pic net a été observé et est bien séparé des autres pics. Étant donné que tous les ions accélérés à l'énergie de conception par le linac RFQ ont la même vitesse, les faisceaux avec un Q/A similaire sont difficiles à séparer par un champ magnétique dipolaire. Par conséquent, nous n'avons pas pu distinguer 7Li3+ de N6+ ou O7+. Cependant, la quantité d'impuretés peut être estimée à partir des états de charge adjacents. Par exemple, N7+ et N5+ peuvent être facilement séparés, et N6+, qui peut faire partie de l'impureté, devrait être approximativement de la même quantité que N7+ et N5+. La quantité de contamination a été estimée à environ 2 %.

Spectre des constituants du faisceau obtenu par balayage du champ magnétique dipolaire. Le pic à 0,268 T correspond à 7Li3+ et N6+. La largeur du pic dépend de la taille du faisceau au niveau de la fente. Malgré la largeur du pic, 7Li3+ est bien séparé de 6Li3+, O6+ et N5+ mais pas de O7+ et N6+.

À la position du FC, le profil du faisceau a été confirmé à l'aide d'un scintillateur insérable et enregistré par une caméra numérique rapide, comme illustré à la Fig. 6. Le résultat a indiqué que 35 mA de faisceau 7Li3+ pulsé ont été accélérés à l'énergie de conception RFQ de 204 keV/n, ce qui correspond à 1,4 MeV, et transportés jusqu'au détecteur FC.

Profil de faisceau observé sur un écran scintillateur avant le FC (coloré par Fiji, 2.3.0, https://imagej.net/software/fiji/). Le champ magnétique de l'aimant dipôle d'analyse a été réglé pour guider le faisceau d'ions Li3+ accéléré jusqu'à l'énergie de conception RFQ. La tache bleue dans la zone verte est due à un matériau de scintillateur défectueux.

Nous avons obtenu la production d'ions 7Li3+ en ablant la surface d'une feuille de lithium solide avec le laser, et les faisceaux d'ions à courant élevé ont été capturés et accélérés par le linac RFQ spécialement conçu à l'aide du DPIS. Le courant de crête 7Li3+ atteint au FC après l'aimant d'analyse était de 35 mA à une énergie de faisceau de 1,4 MeV. Ceci vérifie que la partie la plus critique dans la réalisation d'une source de neutrons à cinématique inverse a été réalisée expérimentalement. Dans cette section de l'article, la conception complète de la source de neutrons compacte, y compris un accélérateur à haute énergie et une station cible de neutrons, sera discutée. La conception est basée sur les résultats obtenus avec le système existant dans notre laboratoire. Il convient de noter que le courant de crête du faisceau ionique pourrait être encore augmenté en raccourcissant la distance entre la feuille de lithium et le linac RFQ. La figure 7 illustre l'ensemble du concept de la source de neutrons compacte pilotée par un accélérateur proposée.

Conception conceptuelle de la source de neutrons compacte pilotée par accélérateur proposée (dessinée par Freecad, 0.19, https://www.freecadweb.org/). De droite à gauche : source d'ions laser, aimant solénoïde, linac RFQ, transport de faisceaux à moyenne énergie (MEBT), linac IH et chambre d'interaction pour la génération de neutrons. Etant donné que le faisceau de neutrons généré est fortement directionnel, la protection contre les rayonnements est réalisée principalement dans la direction avant.

Après un linac RFQ, un accélérateur linéaire à structure en H internumérique (linac IH)30 est prévu pour une accélération supplémentaire. Le linac IH fournit un gradient de champ électrique élevé pour la plage de vitesse particulière, en utilisant une structure de tube de dérive en mode π. Une étude conceptuelle a été menée sur la base d'une simulation de dynamique longitudinale 1D et d'une simulation d'enveloppe 3D. Le calcul a montré qu'un linac IH de 100 MHz avec une tension de tube de dérive raisonnable (moins de 450 kV) et des forces d'aimant de focalisation peut accélérer un faisceau de 40 mA de 1,4 à 14 MeV en 1,8 m. La propagation d'énergie en bout de chaîne d'accélérateur est estimée à ± 0,4 MeV, ce qui n'a pas d'impact significatif sur le spectre d'énergie des neutrons produits au niveau de la cible de conversion des neutrons. De plus, l'émittance du faisceau est suffisamment faible pour permettre la focalisation des faisceaux sur un spot de faisceau plus petit que celui généralement requis en utilisant des aimants quadripolaires de force et de taille modestes. Dans un transport de faisceau à moyenne énergie (MEBT) entre le linac RFQ et le linac IH, un résonateur groupeur est utilisé pour préserver la structure du groupe. Pour contrôler la taille du faisceau dans la direction transversale, trois aimants quadripolaires sont utilisés. Cette stratégie de conception a été utilisée dans de nombreuses installations d'accélérateurs31,32,33. La longueur totale estimée de l'ensemble du système, de la source d'ions à la chambre cible, est inférieure à 8 m, ce qui pourrait être chargé dans un camion semi-remorque standard.

La cible de conversion de neutrons sera installée immédiatement en aval des accélérateurs linéaires. Nous discutons de la conception de la station cible sur la base d'études antérieures utilisant des scénarios de cinématique inverse23. Les cibles de conversion signalées comprennent des matériaux solides (polypropylène (C3H6) et hydrure de titane (TiH2)) et un système de cible de gaz. Chaque cible présente des avantages et des inconvénients. Les cibles solides permettent un contrôle précis de l'épaisseur. Plus la cible est fine, plus la localisation spatiale de la génération de neutrons est définie avec précision. Cependant, ces cibles peuvent encore présenter un certain degré de réactions nucléaires et de rayonnements indésirables. D'autre part, les cibles d'hydrogène gazeux peuvent atteindre un environnement plus propre, à l'exclusion de la production de 7Be, qui est le produit de la réaction nucléaire principale. Néanmoins, l'hydrogène gazeux a un faible pouvoir d'arrêt et prend une longue distance physique pour obtenir un dépôt d'énergie suffisant. Ceci est légèrement désavantageux pour les mesures TOF. De plus, si un film mince est utilisé pour sceller la cible d'hydrogène gazeux, la production de rayons γ à partir du film et la perte d'énergie du faisceau de lithium incident doivent être prises en compte.

Une cible en polypropylène avait été utilisée au LICORNE et le système cible a été mis à jour en une cellule à gaz hydrogène scellée par une feuille de tantale. Les deux systèmes cibles peuvent produire jusqu'à 107 n/s/sr, en supposant un courant de faisceau de 100 nA pour 7Li34. Si nous appliquons cette conversion de rendement de neutrons rapportée à notre source de neutrons proposée, 7 × 10–8 C du faisceau conducteur de lithium peuvent être délivrés pour chaque tir laser. Cela signifie que seulement deux tirs laser par seconde fourniront 40 % de neutrons en plus que ce que LICORNE fournit en faisceau continu pendant une seconde. Lorsque la fréquence des tirs laser est augmentée, le flux total peut facilement augmenter. Si nous supposons un système laser de 1 kHz, qui est disponible sur le marché, le flux moyen de neutrons peut être simplement mis à l'échelle à environ 7 × 109 n/s/sr.

Lorsque nous utilisons un taux de répétition élevé du système avec une cible en plastique, le dépôt de chaleur sur la cible doit être contrôlé, car le polypropylène, par exemple, a un point de fusion bas de 145 à 175 °C et une faible conductivité thermique de 0,1 à 0,22 W/m/K. Pour les faisceaux lithium-ion de 14 MeV, une cible en polypropylène de 7 μm d'épaisseur suffit à réduire l'énergie du faisceau jusqu'au seuil de réaction (13,098 MeV). Compte tenu de l'impact total des ions produits par un seul tir laser sur la cible, le dépôt d'énergie des ions lithium traversant le polypropylène est estimé à 64 mJ/impulsion. En supposant que toute l'énergie est transférée dans un cercle de 10 mm de diamètre, l'élévation de température correspondante par impulsion est d'environ 18 K/impulsion. Le dépôt d'énergie sur la cible en polypropylène est basé sur l'hypothèse simple que toute la perte d'énergie est accumulée sous forme de chaleur, sans perte de rayonnement ou autre perte de chaleur. Étant donné que l'augmentation du nombre d'impulsions par seconde nécessite l'élimination de l'accumulation de chaleur, nous pouvons utiliser une cible en forme de ruban pour éviter le dépôt d'énergie au même endroit23. En supposant un spot de faisceau de 10 mm sur la cible avec un taux de répétition laser de 100 Hz, la vitesse de balayage de la bande polypropylène sera de 1 m/s. Si le chevauchement des spots de faisceau est autorisé, un taux de répétition plus élevé est réalisable.

Nous avons également étudié une cible de cellule à gaz hydrogène, car un faisceau de commande plus intense peut être utilisé sans endommager la cible. Le faisceau de neutrons peut être facilement ajusté en faisant varier la longueur de la cellule à gaz et la pression de l'hydrogène gazeux à l'intérieur. Pour séparer la région de gaz cible et le vide dans l'accélérateur, une fine feuille de métal est généralement utilisée. En conséquence, l'énergie du faisceau de lithium incident doit être augmentée pour compenser la perte d'énergie au niveau de la feuille. L'ensemble cible décrit dans le rapport35 consiste en un conteneur en aluminium de 3,5 cm de long avec une pression de gaz H2 de 1,5 atm. Le faisceau de lithium de 16,75 MeV pénètre dans la cellule à travers une feuille de Ta de 2,7 μm d'épaisseur refroidie par air et l'énergie du faisceau de lithium à l'extrémité de la cellule décélère jusqu'au seuil de réaction. Pour augmenter l'énergie du faisceau de lithium de 14,0 MeV à 16,75 MeV, le linac IH doit être allongé d'environ 30 cm.

L'émission de neutrons de la cellule à gaz cible a également été étudiée. Pour la cible de gaz décrite ci-dessus à LICORNE, la simulation GEANT436 montre que des neutrons hautement dirigés sont produits dans un cône, comme illustré à la Fig. 1 dans la Réf.37. La référence 35 montre que la gamme d'énergie était comprise entre 0,7 et 3,0 MeV et que l'ouverture maximale du cône était de 19,5° par rapport à la direction de propagation du faisceau primaire. Les neutrons hautement dirigés permettent une réduction significative de la quantité de matériau de blindage à la plupart des angles, réduisant le poids de la structure et offrant plus de flexibilité lors de l'installation des appareils de mesure. En ce qui concerne la radioprotection, outre les neutrons, un tel système de cible à gaz émet également de manière isotrope des rayons γ de 478 keV dans le repère du centre de masse38. Ces rayons γ sont produits à partir de la désintégration du 7Be et de la désexcitation du 7Li qui se produit lorsque le faisceau de Li primaire frappe la fenêtre d'entrée de Ta. Cependant, une forte réduction du bruit de fond est obtenue en ajoutant un collimateur cylindrique Pb/Cu épais35.

Comme cible alternative, nous pouvons utiliser une fenêtre plasma39,40 qui nous permet d'atteindre une pression d'hydrogène relativement élevée et une petite zone spatiale pour la génération de neutrons, bien qu'elle ne soit toujours pas aussi bonne qu'une cible solide.

Nous explorons les options de cibles de conversion de neutrons pour la distribution d'énergie et la taille de faisceau attendues de notre faisceau de lithium à l'aide de GEANT4. Nos simulations montrent une énergie neutronique et une distribution angulaire cohérentes pour la cible d'hydrogène gazeux présentée ci-dessus dans la littérature. Dans tous les systèmes cibles, des neutrons hautement dirigés peuvent être générés par une réaction cinématique inverse entraînée par un faisceau intense de 7Li3+ sur une cible riche en hydrogène. Ainsi, une nouvelle source de neutrons peut être réalisée en combinant des techniques déjà établies.

Les conditions d'irradiation laser reproduisaient les expériences de production de faisceaux d'ions avant la démonstration d'accélération. Le laser était un système nanoseconde de table Nd:YAG utilisé à une densité de puissance laser de 1012 W/cm2 à une longueur d'onde fondamentale de 1064 nm, une énergie ponctuelle de 800 mJ et 6 ns par durée d'impulsion. La taille du spot sur la cible a été estimée à 100 μm de diamètre. Comme le lithium métallique (Alfa Aesar, 99,9 % de pureté) est suffisamment mou, le matériau découpé avec précision a été pressé dans le moule. Les dimensions de la feuille étaient de 25 mm x 25 mm avec une épaisseur de 0,6 mm. Lorsque le laser a été irradié, des dommages en forme de cratère se sont produits sur la surface cible, de sorte que la cible a été déplacée par une platine motorisée pour fournir une nouvelle partie de la surface cible pour chaque tir laser. Pour éviter la recombinaison due au gaz résiduel, la pression dans la chambre a été maintenue en dessous de la plage de 10–4 Pa.

Le plasma laser initial a un petit volume puisque la taille du spot laser était de 100 μm et à moins de 6 ns de sa création. On peut supposer que le volume est un point précis puis se dilate. Si on place un détecteur à une certaine distance xm de la surface cible, le signal obtenu suit les relations ci-dessous pour le courant ionique I, le temps d'arrivée des ions t, et la largeur d'impulsion τ.

Les plasmas générés ont été examinés par TOF à travers le FC et l'analyseur d'ions énergétiques (EIA) situés à 2,4 m et 3,85 m de la cible laser. Le FC avait un maillage suppresseur polarisé à -5 kV pour empêcher les électrons. L'EIA avait un déflecteur électrostatique à 90 degrés, qui se compose de deux électrodes cylindriques métalliques coaxiales, avec la même tension mais avec une polarité opposée, le positif externe et le négatif interne. Le plasma en expansion a été guidé vers le déflecteur derrière une fente et plié par le champ électrique à travers les cylindres. Un ion qui satisfait la relation E/z = eKU est détecté par le multiplicateur d'électrons secondaires (SEM) (Hamamatsu R2362), où E, z, e, K et U sont respectivement l'énergie de l'ion, l'état de charge, la charge de l'électron, le facteur de géométrie EIA et la différence de potentiel entre les électrodes. Lorsque la tension aux bornes du déflecteur a varié, la distribution d'énergie et d'état de charge des ions dans le plasma a été obtenue. La tension de balayage, U/2, de l'EIA va de 0,2 V à 800 V, correspondant à des énergies ioniques de 4 eV à 16 keV par état de charge.

La distribution de l'état de charge ionique analysée avec la condition d'irradiation laser décrite dans la section "Génération d'un faisceau de lithium entièrement dénudé" est illustrée à la Fig. 8.

Analyse de la distribution de l'état de charge des ions. Il s'agit d'un profil temporel de densité de courant ionique analysé par un EIA et mis à l'échelle à 1 m d'une feuille de lithium à l'aide de l'Eq. (1) et (2). La condition d'irradiation laser décrite dans la section "Génération d'un faisceau de lithium entièrement dénudé" a été utilisée. En intégrant chaque densité de courant, les fractions d'ions dans le plasma représentées sur la figure 3 ont été calculées.

Une source d'ions laser peut fournir des faisceaux d'ions intenses de classe multi-milliampères avec des états de charge élevés. Cependant, il n'a pas été utilisé couramment car la livraison du faisceau était très difficile en raison de la force de répulsion de la charge d'espace. Dans le schéma conventionnel, un faisceau d'ions est extrait du plasma et transporté vers l'accélérateur de premier étage via une ligne de faisceau, qui a des aimants de focalisation pour façonner le faisceau d'ions pour correspondre à l'acceptation de l'accélérateur. Dans la ligne de faisceau, la force de charge d'espace diverge de manière non linéaire du faisceau, en particulier dans la région à faible vitesse, et de graves pertes de faisceau sont observées. Pour surmonter ce problème dans la conception des accélérateurs médicaux au carbone, un nouveau schéma de livraison de faisceau a été proposé, à savoir le DPIS41. Nous avons appliqué cette technique pour accélérer le faisceau intense de lithium-ion pour la nouvelle source de neutrons.

L'espace, où le plasma a été généré et expansé, était entouré d'un conteneur métallique comme le montre la figure 4. L'espace clos a été étendu jusqu'à l'entrée du résonateur RFQ, y compris le volume à l'intérieur de la bobine de solénoïde. Une tension de 52 kV a été appliquée au conteneur. Dans le résonateur RFQ, les ions étaient extraits par le potentiel à travers une ouverture de 6 mm de diamètre, car le RFQ est mis à la terre. Les forces répulsives non linéaires au niveau de la ligne de faisceau peuvent être éliminées puisque les ions sont délivrés à l'état de plasma. De plus, comme mentionné ci-dessus, nous avons appliqué un champ solénoïde combiné au DPIS pour contrôler et améliorer la densité ionique au niveau de l'orifice d'extraction.

Le linac RFQ est composé d'une chambre à vide cylindrique, comme illustré à la Fig. 9a. À l'intérieur de celui-ci, quatre barres de cuivre sans oxygène sont placées avec une symétrie quadripolaire autour d'un axe de faisceau (Fig. 9b). Les 4 tiges et la chambre forment un circuit RF résonant. Le champ RF induit produit une tension variable dans le temps sur les tiges. Les ions injectés autour de l'axe dans le sens longitudinal sont confinés transversalement par le champ quadripolaire. Pendant ce temps, les pointes des tiges sont modulées pour générer un champ électrique axial. Le champ axial divise le faisceau continu injecté en une série d'impulsions de faisceau, appelées paquets de faisceaux. Chaque paquet est contenu dans une certaine durée à l'intérieur d'une période RF (10 ns). Les paquets adjacents sont espacés selon la période RF. Dans le linac RFQ, le faisceau de 2 μs provenant de la source d'ions laser est transformé en un train de 200 paquets de faisceaux. Les grappes sont ensuite accélérées à l'énergie prévue.

Accélérateur linac RFQ. (a) (à gauche) L'extérieur de la chambre du linac RFQ. (b) (à droite) Les électrodes à 4 tiges dans la chambre.

Les principaux paramètres de conception du linac RFQ sont la tension de la tige, la fréquence de résonance, le rayon de l'alésage du faisceau et la modulation des électrodes. La tension de la tige, ± 29 kV, a été choisie pour avoir un champ électrique inférieur à un seuil de claquage électrique. Avec une fréquence de résonance plus faible, la force de focalisation transversale est plus grande, tandis que le champ d'accélération moyen est plus petit. Un rayon d'alésage plus grand peut accepter une taille de faisceau plus grande et donc un courant de faisceau plus grand en raison d'une force de répulsion de charge d'espace plus petite. D'autre part, un rayon d'alésage plus grand nécessite une plus grande puissance RF pour alimenter le linac RFQ. De plus, elle est limitée par l'exigence de qualité sur le terrain. A partir de ces balances, la fréquence de résonance (100 MHz) et le rayon d'alésage (4,5 mm) ont été sélectionnés pour l'accélération du faisceau à courant élevé. La modulation a été choisie pour créer des paquets de faisceaux avec de faibles pertes et maximiser l'efficacité de l'accélération. La conception est optimisée de manière itérative et une conception de linac RFQ a été obtenue qui accélère 40 mA d'ions 7Li3+ de 22 à 204 keV/n en 2 m. La puissance RF était de 77 kW, mesurée au cours de l'expérience.

Un linac RFQ peut accélérer des ions qui ont une certaine gamme de Q/A. Par conséquent, les isotopes et autres espèces doivent être pris en compte pour analyser les faisceaux transportés à l'extrémité du linac. De plus, les ions souhaités qui sont partiellement accélérés mais relâchés de la condition d'accélération au milieu de l'accélérateur peuvent toujours satisfaire le confinement transversal et peuvent être délivrés jusqu'à la fin. Les faisceaux indésirables autres que les particules de conception de 7Li3+ sont appelés impuretés. Dans notre expérience, les principales préoccupations concernant les impuretés sont 14N6+ et 16O7+ car la feuille de lithium métallique peut réagir avec l'oxygène et l'azote dans l'air. Ces ions ont un Q/A qui peut être accéléré avec 7Li3+. Nous avons utilisé un aimant dipolaire pour séparer les faisceaux de différents Q/A afin d'analyser les faisceaux après le linac RFQ.

La ligne de lumière après le linac RFQ a été conçue pour transporter des faisceaux de 7Li3+ entièrement accélérés vers le FC après l'aimant dipolaire. Une électrode polarisée à - 400 V a été utilisée pour supprimer les électrons secondaires de la coupelle afin de mesurer avec précision le courant du faisceau ionique. Avec ces optiques, les trajectoires ioniques étaient séparées dans le dipôle et focalisées sur différentes positions en fonction du Q/A. Le faisceau à la position focale a une certaine largeur en raison de plusieurs facteurs, tels que la propagation de l'impulsion et la force de répulsion de la charge d'espace. Ce n'est que lorsque la distance entre les positions focales de deux espèces d'ions est supérieure à la largeur du faisceau que les espèces peuvent être séparées. Pour obtenir le plus de résolution possible, des fentes horizontales ont été installées près de la taille du faisceau, là où les faisceaux sont presque focalisés. Il y avait un écran scintillateur (CsI (Tl) de Saint-Gobain, 40 mm × 40 mm × 3 mm) entre les fentes et le FC. Le scintillateur a été utilisé pour déterminer la taille de fente minimale pour que les particules de conception passent juste à travers pour obtenir la meilleure résolution, et pour démontrer qu'une taille de faisceau raisonnable du faisceau d'ions lourds à courant élevé peut être réalisée. L'image du faisceau sur le scintillateur a été prise par une caméra CCD à travers une fenêtre à vide. La fenêtre de temps d'exposition a été ajustée pour couvrir toute la largeur d'impulsion du faisceau.

Les ensembles de données utilisés ou analysés au cours de la présente étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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L'étude expérimentale au Brookhaven National Laboratory a été soutenue par le US DOE, Office of Science, sous le contrat DE-SC0012704. Ce travail a été soutenu par JSPS KAKENHI Grant Number JP20K20404, Program Development grant of Brookhaven National Laboratory, and Mobility project from the Ministry of Education, Youth and Sport (MEYS) of the Czech Republic (Mobility Grant No. MSM100481902).

Laboratoire national de Brookhaven, Upton, NY, 11973, États-Unis

Masahiro Okamura, Shunsuke Ikeda et Takeshi Kanesue

RIKEN, Hirosawa, Wako, Saitama, 351-0198, Japon

Masahiro Okamura

Tokyo Tech World Research Hub Initiative (WRHI), Institut de technologie de Tokyo, 4259 Nagatsuta, Midori-ku, Yokohama, Kanagawa, 226-8503, Japon

Masahiro Okamura

Université de technologie de Nagaoka, 1603-1 Kamitomioka, Nagaoka, Niigata, Japon

Kazumasa Takahashi

Institut de physique nucléaire de l'Académie tchèque des sciences, Hlavní 130, 250 68, Husinec-Řež, République tchèque

Antonino Cannavo, Giovanni Ceccio et Anastasia Cassisa

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Correspondance à Masahiro Okamura.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

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Reçu : 21 avril 2022

Accepté : 08 août 2022

Publié: 18 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-18270-0

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