Développement de cibles en Cr naturel et enrichi pour la production de Manganèse

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 1167 (2023) Citer cet article

432 accès

1 Altmétrique

Détails des métriques

Le 52Mn est un radiométal PET prometteur avec une demi-vie de 5,6 jours et une énergie moyenne des positrons de 242 keV. En règle générale, le chrome de l'abondance d'isotopes naturels est utilisé comme matériau cible pour produire cet isotope par la réaction nat/52Cr(p,n)52Mn. Bien que le Cr naturel soit un matériau cible approprié, du 52Mn de pureté supérieure pourrait être produit en passant à des cibles de 52Cr enrichies pour empêcher la coproduction de 54Mn à longue durée de vie (t1/2 = 312 jours). Malheureusement, les cibles de 52Cr ne sont pas rentables sans processus de recyclage en place, par conséquent, ce travail vise à explorer des voies pour préparer des cibles de Cr qui pourraient être recyclées. Des feuilles de Cr naturel, des pastilles de poudre métallique, de l'oxyde de chrome-52 enrichi et des cibles électroplaquées au Cr(III) ont été étudiés dans ce travail. Chacune de ces cibles de cyclotron a été irradiée et le 52Mn produit a été purifié, lorsque cela était possible, à l'aide d'un système semi-automatisé. Une purification améliorée par échange d'anions en phase solide à partir de mélanges éthanol-HCl a entraîné des récupérations de 94,5 ± 2,2 % de 52Mn. La configuration de cible la plus prometteuse pour produire une cible recyclable était le Cr(III) galvanisé. Ce travail présente plusieurs voies pour optimiser les cibles enrichies en Cr pour la production de 52Mn de haute pureté.

Le manganèse-52 (52Mn) est un radiométal émetteur de positrons qui peut être utilisé pour des études à longue durée de vie utilisant la tomographie par émission de positrons (TEP). De plus, étant donné que le Mn non radioactif a déjà été utilisé comme agent améliorant le contraste pour l'IRM améliorée au manganèse (MEMRI), le 52Mn radioactif peut être combiné avec le Mn non radioactif pour créer un agent de contraste améliorant le signal à double modalité pour l'imagerie avec PET/MRI1.

L'une des voies de production les plus courantes pour le 52Mn est nat/52Cr(p,n)52Mn. Plusieurs chercheurs ont rendu compte de la préparation et de la caractérisation de cibles de Cr d'abondance isotopique naturelle (Cr naturel). (Tableau 1). D'autres méthodes ont utilisé des cibles de vanadium pour fabriquer du 52Mn par bombardement avec 3He, cependant, il n'y a qu'un nombre limité d'accélérateurs qui ont les capacités d'accélérer ces particules2.

Le Cr naturel se compose de 4 isotopes de Cr, dont 50Cr (4,35 %), 52Cr (83,79 %), 53Cr (9,50 %) et 54Cr (2,37 %). Étant donné que le Cr naturel contient un pourcentage élevé de 52Cr, il s'agit d'une voie peu coûteuse pour produire du 52Mn. Malheureusement, les réactions qui se produisent sur les trois autres isotopes stables du Cr peuvent conduire à la production de plusieurs radiocontaminants via ce matériau cible irradié comme le montre le tableau 2. Si les sections efficaces et les seuils de ces réactions sont pris en considération et que le faisceau de protons l'énergie est maintenue en dessous de ~ 13 MeV, seules deux de ces impuretés, 52mMn et 54Mn, sont observées dans les spectres gamma après irradiation du chrome naturel1,9,10,11. Des études antérieures ont optimisé les paramètres de bombardement grâce à des mesures de section efficace10. Une autre solution pour empêcher la production de ces impuretés à vie longue serait d'utiliser une cible enrichie en 52Cr.

Par conséquent, nous avons cherché à développer des cibles enrichies en 52Cr en utilisant une chimie qui permettrait le recyclage du matériau cible pour fabriquer de nouvelles cibles à un coût réduit. Des cibles de Cr naturel ont été utilisées pour réaliser des études de faisabilité pour les procédés de production, de purification et de recyclage avant la transition vers le 52Cr. Le Cr peut être acheté sous de nombreuses formes différentes, y compris la poudre, les feuilles, les tiges, cependant, le 52Cr est généralement obtenu sous forme de poudre métallique. Les poudres de Cr peuvent être pressées en cibles de poudre à l'aide d'une presse hydraulique, mises à réagir pour produire d'autres formes chimiques, telles que Cr2O3 ou CrCl3, ou galvanisées pour augmenter le potentiel de cibles recyclables enrichies en 52Cr. Étant donné que le Cr(VI) est considéré comme ayant une toxicité plus élevée, ce travail a évité cet état d'oxydation et s'est concentré sur le Cr(III) moins toxique. Ce travail a examiné diverses espèces et configurations cibles de Cr pour explorer des cibles recyclables enrichies en 52Cr.

La poudre de métal Cr naturel de pureté 5N, les feuilles de Ta de pureté 3N8, les feuilles d'Al de pureté 5N, les feuilles de Cu de pureté 5N5, les feuilles de Au de pureté 5N et les tiges de Pt de pureté 3N5 ont été obtenues auprès d'ESPI Metals, Ashland, OR. La poudre de métal 52Cr enrichie avec un enrichissement de 98,8 % a été obtenue auprès d'Isoflex, San Francisco, CA. Les joints toriques Viton ont été obtenus auprès de McMaster-Carr, Elmhurst, IL. L'ensemble de matrices de pressage à sec de diamètre ID de 10 mm a été obtenu auprès de Across International (Livingston, NJ). Du chlorure de chrome hexahydraté avec une pureté ≥ 98 % et des tubes SPE de 1 ml avec des frittes ont été obtenus auprès de Millipore Sigma, Burlington, MA. La résine AG1-X8 de qualité analytique sous forme de chlorure de 100 à 200 mesh a été obtenue auprès de Bio-Rad, Hercules, CA. Une source de nucléides mixtes dans un tube à centrifuger scellé de 1,5 ml utilisé pour l'étalonnage du détecteur au germanium de haute pureté (HPGe) a été préparée par Eckert & Ziegler Analytics (Atlanta, GA). L'acide 1,4,7,10-tétraazacyclododécane-1,4,7,10-tétraacétique (DOTA) a été obtenu auprès de Macrocyclics (Plano, TX) et les plaques TLC Si-60 à support en aluminium ont été obtenues auprès de Sorbtech technologies (Norcross, GA ).

Tous les autres matériaux ont été achetés auprès de Fisher Scientific (Hampton, NH) sauf indication contraire.

Comme indiqué dans Pyles et al. 2021, des feuilles de Cr ont été produites à grande échelle par électrodéposition de Cr en abondance naturelle, comme décrit précédemment dans Wooten et al. 201511,13.

Des cibles de poudre de métal Cr ont été fabriquées en pressant 200 à 230 mg de poudre de métal Cr naturel à 5 tonnes pendant 5 min à l'aide d'une presse hydraulique et d'un ensemble de teinture de 10 mm. Ces cibles avaient un diamètre de 10 mm et une épaisseur nominale de 0,4 à 0,5 mm. Des feuilles de tantale (Ta) d'une pureté de 3N8 et d'une épaisseur de 0,06 pouce ont été découpées en pièces de 2,5 cm de diamètre et un divot de 0,5 mm de profondeur a été usiné au centre pour contenir la cible de poudre de Cr. De plus, ces cibles avaient un divot pour un joint torique Viton à l'extérieur du divot cible afin d'éviter la perte de matériau cible. Les cibles ont finalement été coiffées d'un dégradeur en aluminium (Al) de 0,75 mm avec une conception de «bouton poussoir» pour s'insérer dans le divot de 14 mm pour couvrir à la fois la cible et le joint torique, comme illustré à la Fig. 1A.

Photos des configurations cibles décrites avant irradiation. (A) Cible de poudre de métal Cr avec dégradeur Al "bouton poussoir", (B) cible Cr2O3, (C) cible électrolytique Cr(III).

52Cr2O3 a été fabriqué par les réactions.

Utilisation d'une poudre métallique enrichie en 52Cr comme matériau de départ.

200 à 230 mg de 52Cr ont été dissous dans 5 mL d'acide chlorhydrique (HCl) 6 M chauffé à 95 °C pendant environ 30 min ou jusqu'à dissolution pour donner du 52CrCl3. Environ 10 ml d'hydroxyde d'ammonium 7 M ont été ajoutés à la solution de 52CrCl3 pour précipiter le matériau sous forme de 52Cr(OH)3. Le 52Cr(OH)3 a ensuite été centrifugé à 3000 tr/min pendant 7 min ou jusqu'à ce que le précipité soit séparé de la solution. Le culot de précipité a été séparé du surnageant et rincé avec de l'eau MQ. Le 52Cr(OH)3 a été chauffé à 200–250 °C pour obtenir le produit final de 52Cr2O3. Ensuite, la poudre de 52Cr2O3 a été pesée et placée dans le four pour la maintenir au sec à 250 °C. Les cibles en poudre ont été fabriquées en pressant 200 à 230 mg de poudre de 52Cr2O3 dans un ensemble de matrices de pressage à sec de diamètre intérieur de 10 mm, pour assurer la forme correcte de la cible, à 5 tonnes pendant 5 min à l'aide d'une presse hydraulique pour fabriquer le granulé pressé utilisé pour les irradiations . Ces cibles avaient un diamètre de 10 mm et une épaisseur nominale de 0,4 à 0,5 mm. La cible a été configurée comme décrit dans la section 1.3 avec le support Ta et le dégradeur "bouton poussoir" Al comme le montre la figure 1B.

Le chlorure de chrome hexahydraté (CrCl3·6H2O) a été utilisé comme source de chrome dans la solution d'électrodéposition qui a été adaptée de la procédure précédemment décrite dans Liang et al.14. Un tube de culture jetable en verre calcaire de 20 × 150 mm modifié pour avoir deux extrémités ouvertes a été utilisé comme cellule d'électrolyse. Le diamètre de placage était de 10 mm avec une épaisseur nominale de 0, 1 à 0, 5 mm en fonction de la quantité de Cr plaqué, comme indiqué sur la figure 1C. Des feuilles de cuivre (Cu) ou d'or (Au) de pureté 5N5 et 5N, respectivement, et d'une épaisseur de 0,75 mm ont été découpées en pièces de 2,5 cm de diamètre à utiliser comme support cible (cathode) tandis qu'une tige de platine a été utilisée comme la rotation anode en suspension dans la solution. L'appareil de galvanoplastie était connecté à une alimentation en courant continu qui utilisait des pinces crocodiles afin d'appliquer une tension à la tige de platine. (Fig. 2) La tension appliquée à la tige de platine et à la solution de galvanoplastie était de 3,8 V, ce qui a fourni un courant moyen de 0,075 A. De plus, ces cibles ont finalement été recouvertes d'un dégradeur d'Al de 0,75 mm.

Appareil de galvanoplastie utilisé pour plaquer du métal Cr à partir d'une solution CrCl3 où la cathode est située entre la plaque de base et le porte-monnaie en plastique. L'anode est la tige de platine qui peut être vue connectée au moteur et suspendue dans la solution de placage CrCl3.

L'arrêt et la portée des ions dans la matière (SRIM) ont été utilisés pour déterminer l'énergie du faisceau de protons sur la cible après le dégradeur15. Tous les bombardements ont été effectués sur le cyclotron TR-24 (Advanced Cyclotron Systems Inc). Les irradiations ci-dessous utilisent des paramètres de bombardement précédemment optimisés par El Sayed et al. Ces configurations cibles ont été irradiées avec une énergie de faisceau de protons incident de 17, 5 MeV sur le dégradeur (12, 8 MeV sur le matériau cible Cr) à 15 μA pendant 2 à 8 h. Le faisceau de protons a été arrêté dans la pièce de support décrite dans chaque configuration de cible. La cible était refroidie par du gaz He à l'avant de la cible tandis que l'arrière de la cible était refroidi à l'eau.

Les cibles électroplaquées ont été analysées par le SEM pour déterminer la pureté du Cr plaqué. L'analyse SEM a été réalisée avec un SEM FEI Quanta 650 FEG avec détecteur d'électrons secondaire à une tension d'accélération de 16 kV pour la spectroscopie équipée d'un analyseur de spectroscopie à rayons X à dispersion d'électrons (EDAX) pour mesurer qualitativement la stoechiométrie de l'échantillon. Le SEM a utilisé le logiciel de contrôle du microscope xT tandis que l'EDAX a utilisé le logiciel Teams.

La méthode de purification décrite ci-dessous a été adaptée de Pyles et al. à l'exception des feuilles de Cr naturel qui utilisaient le processus de séparation exact écrit dans Pyles et al.13. Pour les études adaptées, trois colonnes composées de tubes d'extraction en phase solide (SPE) de 1 ml ont été chargées avec de la résine AG1-X8 comme suit : colonne 1 (C1) - 300 mg, colonne 2 (C2) - 200 mg et colonne 3 ( C3)-100mg. Une fritte fournie avec les tubes SPE a été ajoutée au-dessus de la résine AG1-X8 pour éviter que le lit de résine ne soit perturbé par les réactifs entrants pendant le processus de purification. La cible de Cr irradiée a été dissoute dans du HCl concentré, diluée à 3 % de HCl dans EtOH et chargée sur une colonne contenant de la résine AG1-X8. Le Cr a été élué avec du HCl à 3 % dans de l'éthanol. Le Mn a été élue avec HCl 6M.

La procédure adaptée de la séparation chimique à trois colonnes est décrite dans le tableau 3 et la figure 3.

Schéma adapté du système semi-automatisé conçu pour séparer le 52Mn du matériau cible de chrome, de la commande des vannes et des pompes à seringues tandis que les seringues 1 à 6 sont actionnées manuellement. B1-3 : Bécher 1–3 ; T1-3 : flacon conique de 50 mL 1–3 ; C1-3 : Colonne 1–3 ; V1-5 : Vanne 1–5 ; ABCD : vanne 4 voies ; S1-6 : Seringue 1–6 ; SP1-2 : pousse-seringue 1–2 ; FPV : Flacon de produit final. Modifié de Pyles et al.13.

Après irradiation et dissolution de la cible, des aliquotes ont été prélevées à partir de la solution brute de cibles natCr et 52Cr dissoutes avant et après purification. Les échantillons ont été analysés comme décrit dans Pyles et al.13.

La spectroscopie de masse à plasma à couplage inductif (ICP-MS, série 7700 ; Agilent, Santa Clara, CA) a été utilisée pour évaluer la présence de Cr dans le matériau cible dissous et les solutions éluées de chaque colonne. Des aliquotes de chaque échantillon ont été prélevées et analysées comme décrit dans Pyles et al.13.

Pour évaluer la pureté chimique et l'activité molaire apparente (AMA) du 52Mn produit par les cibles de poudre de chrome métallique naturel, un test de chélation a été effectué comme décrit précédemment par Graves et al.4. Brièvement, du 52MnCl2 a été séché et reconstitué dans de l'acétate d'ammonium 0,1 M, pH 4,5. Des échantillons dilués en série deux fois de DOTA (acide 1,4,7,10-tétraazacyclododécane-1,4,7,10-tétraacétique) 1 mg/mL dans de l'acétate d'ammonium 0,1 M, pH 4,5 ont été préparés. 100 μL d'activité tamponnée ont été combinés avec chacun des échantillons DOTA et incubés à 37 ° C pendant 1 h. L'efficacité de marquage des échantillons a été évaluée en déposant 2 μL de chaque échantillon sur des plaques de CCM Si-60 à support en aluminium. Les plaques ont été développées en phase mobile HCl 0,1 M, le 52Mn-DOTA est resté à l'origine et le 52Mn libre s'est déplacé avec la phase mobile.

Les détails des résultats d'irradiation et de purification de chaque configuration cible sont répertoriés dans le tableau 4. Les valeurs théoriques pour chaque cible ont été calculées à l'aide de la mesure du rendement de la cible épaisse et sont en accord avec les rendements expérimentaux.

Dans la configuration cible originale de 1 à 2 feuilles de Cr naturel et la méthode de purification précédemment décrite dans Pyles et al., les feuilles ne sont plus disponibles et deux à trois colonnes ont été utilisées13. Les quantités de Cr et de Mn non radioactif dans le produit final par lot [taille du lot : 284,9 ± 48,1 MBq (7,7 ± 1,3 µCi)] pour les purifications radioactives étaient de 5,6 ± 8,6 μg et 1,3 ± 2,3 μg, respectivement. Les contaminants de fer et de cuivre pour les purifications radioactives par lot étaient de 79 ± 14 µg (1,41 µmol) et 54 ± 2 µg (0,85 µmol), respectivement.

Cette configuration cible a été jugée la plus performante en termes de facilité d'utilisation globale. Des rendements élevés de 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 mCi) ont été obtenus après une irradiation de 8 h. Ces cibles étaient simples à assembler et à purifier avec des taux de récupération élevés de 52Mn à 93,1 ± 2,5 %. Le système de purification a séparé le Mn du matériau cible Cr en utilisant une série de trois tubes SPE de 1 mL. La purification ciblée de la poudre de chrome naturel [taille du lot : 336,7 ± 44,4 MBq (9,1 ± 1,2 µCi)] a donné des données ICP-MS pour Cr (10,5 ± 2,6 µg), Mn (2,0 ± 0,6 µg), Fe (7,2 ± 1,3 µg), Cu (2,9 ± 0,4 µg) et Zn (13,2 ± 1,0 µg) pour chacun des produits finaux. Un inconvénient est que cette cible ne peut pas être recyclée et n'a donc pas été considérée comme un bon candidat pour être convertie en une cible enrichie en 52Cr à moins que le recyclage ne soit pas nécessaire.

Ensuite, la poudre de 52Cr2O3 a été pesée et 411,5 ± 44,5 mg ont été placés dans l'étuve pour la maintenir au sec à 250 °C. Ces configurations cibles étaient très similaires à la poudre de chrome métallique naturel, cependant, le métal 52Cr enrichi a été utilisé pour fabriquer le 52Cr2O3. Le matériau enrichi a donné des rendements plus élevés en un temps plus court de 318,2 ± 7,4 MBq (8,6 ± 0,2 mCi) en 2,5 h. Malheureusement, ce matériau ne s'est dissous dans aucun des acides et bases suivants sous leurs formes concentrées : acide chlorhydrique, acide nitrique, acide sulfurique, acide fluorhydrique et hydroxyde de sodium. Des mélanges de ces acides ont également été tentés sans succès en utilisant de l'eau régale et une solution de piranha. Ceci est conforme aux rapports de la littérature antérieure selon lesquels des conditions difficiles sont nécessaires pour dissoudre Cr2O3, par conséquent, cette cible n'a pas pu être purifiée pour obtenir le 52Mn16,17 purifié. Si une dissolution raisonnable était développée, ces cibles pourraient être recyclées et réutilisées pour une cible enrichie en 52Cr. Le processus de recyclage utiliserait la réaction indiquée pour fabriquer le 52Cr2O3 à partir du CrCl3 qui est collecté pendant le processus de purification.

Le Cr électroplaqué utilise de l'oxyde de chrome hexahydraté dans la solution d'électrodéposition. L'acide formique et l'urée ont été utilisés comme agents complexants tandis que le chlorure d'ammonium et le chlorure de sodium ont été utilisés comme sels conducteurs et enfin le méthanol et l'acide borique ont été utilisés comme agents tampons. Ces cibles ont ensuite été étudiées au microscope électronique à balayage (SEM) (Fig. 4). La technique analytique a confirmé que les cibles électrodéposées contenaient 95,6 ± 1,0 % en poids et 89,3 ± 1,1 % en pourcentage atomique de Cr sur la surface avec 3,2 ± 0,2 % en poids et 9,7 ± 0,6 % en pourcentage atomique d'oxygène à l'aide d'un Cu support. Les cibles électroplaquées utilisant un support Au contenaient 93,5 ± 1,5 % en poids et 83,1 ± 3,9 % en pourcentage atomique de Cr sur la surface avec 5,6 ± 1,2 % en pourcentage en poids et 16,5 ± 3,1 % en pourcentage atomique d'oxygène avant de poncer la surface. et contenait 93,7 ± 0,6 % en poids et 82,0 ± 1,4 % en pourcentage atomique de Cr sur la surface avec 6,3 ± 0,6 % en pourcentage en poids et 18,0 ± 1,4 % en pourcentage atomique d'oxygène après ponçage de la surface. Alors que la quantité de Cr est légèrement augmentée sur le support Cu, l'Au est plus pratique car une quantité élevée de Cu dans le produit final a été observée lorsque les supports Cu ont été utilisés en raison d'une légère dissolution de Cu lors de la dissolution du matériau cible Cr. Les rendements de placage étaient de 16,8 ± 2,6 %, ce qui pourrait être amélioré pour la conversion en une cible recyclée enrichie.

Image au microscope électronique à balayage (MEB) et spectres d'analyse par rayons X à dispersion d'énergie (EDAX) pour une cible Cr(III) électrolytique représentative avec un support Cu (A), (B) support Au (C) support Au après ponçage.

Le système de purification a séparé le Mn du matériau cible Cr en utilisant une série de trois tubes SPE de 1 mL. Les résultats des purifications radioactives ont été obtenus à l'aide des cibles de Cr(III) électrodéposées illustrées à la Fig. 5. Les purifications de cibles pour les cibles de Cr(III) électrodéposées [taille du lot : 118,4 ± 7,4 MBq (3,2 ± 0,2 µCi)] ont entraîné l'ICP -Données MS pour Cr (1,0 ± 0,5 µg), Mn (0,6 ± 0,03 µg), Fe (4,9 ± 1,6 µg), Cu (4,5 ± 0,3 µg) et Zn (14,3 ± 2,3 µg) pour chaque produit final. De plus, le processus de purification amélioré a augmenté le rendement en pourcentage de 52Mn de 70,8 ± 3,3 % (n = 3) (Pyles et al.) à 94,5 ± 2,2 % lorsque les cibles de poudre électrolytique et de chrome métallique sont prises en compte.

Données ICP-MS et HPGe des purifications radioactives de 52Mn à l'aide du système semi-automatisé à trois colonnes. Les résultats sont exprimés en Moyenne ± ET ; N = 3. Matière de départ SM, C1 Colonne 1, C2 Colonne 2, C3 Colonne 3, W Déchets.

La pureté radionucléidique des échantillons a été vérifiée par spectroscopie gamma où les échantillons ont été acquis avant, pendant et après la purification du 52Mn. 52mMn (un état méta-stable de 52Mn avec un t1/2 = 21,1 min) et 50Mn n'étaient pas présents dans les spectres en raison de leur courte demi-vie. Le 51Cr n'était pas présent dans les spectres où la limite de détection était inférieure à 1,24 ± 0,32 %. La quantité de 54Mn détectée dans l'échantillon final était de 0,125 ± 0,124 % de l'échantillon total affiché dans les spectres gamma supérieurs de la Fig. 6. Lorsqu'une cible enrichie en 52Cr était utilisée, le 54Mn était inférieur à la limite de détection de 0,01 ± 0,001 % affiché dans les spectres gamma inférieurs de la Fig. 6.

Haut. Spectres gamma représentatifs pris après le processus de purification 52Mn de la cible de poudre de métal Cr naturel (toutes les cibles naturelles discutées ont montré des spectres similaires avec les mêmes pics) montrant un manque de pic 51Cr (320,1 keV). Cependant, le pic de 54Mn (835,85 keV), surligné en rouge, peut encore être observé ainsi que les nombreux pics caractéristiques de 52Mn (345,8, 744,23, 847,7, 935,54, 1246,28 et 1333,65 keV) lorsque des cibles de Cr naturel sont utilisées. Bas. Spectres gamma représentatifs pris après le processus de purification 52Mn montrant l'absence du pic 54Mn lorsque la cible de poudre métallique enrichie en 52Cr a été utilisée1,13.

Des efficacités de marquage variables du chélateur macrocyclique DOTA avec 52 Mn dans de l'acétate d'ammonium 0, 1 M, pH 4, 5 à 37 ° C, ont été observées en utilisant les cibles de poudre de métal Cr naturel. L'activité molaire apparente dépendait de la concentration de l'éluant, en particulier pour les cibles de poudre de chrome naturel. Lorsque 52Mn a été élué avec 0,1 M HCl, l'activité molaire apparente (AMA) était de 185 ± 22,2 MBq/µmol (5,0 ± 0,6 mCi/μmol) et lorsque 6 M HCl a été utilisé, l'AMA a augmenté à 999 ± 88,8 MBq/µmol ( 27,0 ± 2,4 mCi/μmol) comme le montre la Fig. 7.

Activité molaire apparente du 52Mn en fonction de la concentration de la solution d'élution.

Les configurations de cibles Cr présentées ont exploré des techniques supplémentaires pour la possibilité d'une cible enrichie en 52Cr qui améliorerait la production de 52Mn. Les nouvelles cibles présentent des défis mais pourraient être améliorées avec une enquête plus approfondie.

Bien que certaines feuilles de Cr soient disponibles dans le commerce, les feuilles de Cr sont très difficiles à manipuler en disques car le matériau est cassant. La poudre de métal Cr a été transformée en une pastille pressée pour la production de 52Mn. Bien que cette configuration cible fonctionne bien et puisse être utilisée de manière cohérente pour la production de 52Mn, elle ne peut pas être réutilisée ou recyclée pour un moyen rentable d'utiliser du 52Cr enrichi. Le 52Cr pourrait être échangé contre du Cr naturel dans cette configuration cible pour empêcher la production de 54Mn si le coût du matériau enrichi n'était pas un facteur. Idéalement, le matériau enrichi serait recyclé à 100 % et la cible pourrait être réutilisée plusieurs fois, ce qui conduirait à l'exploration de configurations de cible Cr supplémentaires.

La cible Cr2O3 a le potentiel d'être recyclée puisque l'espèce Cr finale issue de la purification est CrCl3. Le CrCl3 pourrait potentiellement réagir pour produire plus de Cr2O3 afin de créer une nouvelle cible. Cependant, nous n'avons pas été en mesure de dissoudre ce matériau, ce qui entraîne des problèmes de purification. Enfin, la cible Cr (III) électrodéposée est la plus prometteuse car elle a le potentiel d'être recyclée, peut être dissoute/purifiée et elle est moins toxique que l'électrodéposition Cr (VI) bien connue. Afin d'améliorer le rendement en Cr(III) à la surface de l'Au, de nouvelles techniques doivent être explorées avec pour objectif des rendements supérieurs à 90% à une épaisseur supérieure à 0,2 mm.

La concentration de la solution d'élution a fortement affecté l'AMA du 52Mn produit. Des concentrations plus élevées d'acide HCl libèrent sélectivement 52Mn du lit de résine.

Des cibles enrichies pour la production de 52Mn doivent continuer à être étudiées afin d'obtenir une cible recyclable qui augmente le rendement et diminue le temps d'irradiation. Les cibles en feuille de Cr et en poudre de métal Cr sont couramment utilisées pour la production de 52Mn, cependant, ces cibles ne peuvent pas être recyclées afin de passer au matériau cible enrichi en 52Cr. Il n'est pas possible d'utiliser Cr2O3 pour des cibles naturelles ou enrichies en raison des problèmes de dissolution. Bien que la cible soit capable de donner des rendements plus élevés lorsqu'un matériau enrichi est utilisé et qu'il soit possible de recycler par la réaction CrCl3 en Cr2O3, il a été difficile de dissoudre et de séparer le 52Mn du Cr. Enfin, les cibles électrodéposées en Cr sont les plus prometteuses pour l'avenir des cibles enrichies en 52Cr pour la production de 52Mn. Ces cibles ont le potentiel d'être recyclées en utilisant le CrCl3 final dans la nouvelle solution de galvanoplastie et le Cr plaqué peut supporter plus de courant que les autres cibles décrites ici, ce qui conduit à des rendements accrus.

Les ensembles de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Lewis, CM et al. Production de 52Mn pour le suivi PET/IRM de cellules souches humaines exprimant le transporteur de métal divalent 1 (DMT1). Théranostic 5, 227–239. https://doi.org/10.7150/thno.10185 (2015).

Article CAS Google Scholar

Sarre, G. et al. Anatomie, fonctionnalité et connectivité neuronale avec des radiotraceurs au manganèse pour la tomographie par émission de positrons. Mol. Imag. Biol. 20, 562–574. https://doi.org/10.1007/s11307-018-1162-6 (2018).

Article CAS Google Scholar

Topping, GJ, Schaffer, P., Hoehr, C., Ruth, TJ & Sossi, V. Caractérisation du traceur de tomographie par émission de positrons au manganèse-52 et résultats initiaux chez les fantômes et in vivo. Méd. Phys. 40, 042502. https://doi.org/10.1118/1.4793756 (2013).

Article CAS Google Scholar

Graves, SA et al. Nouvelles méthodes de préparation de 52Mn pour l'imagerie ImmunoPET. Bioconjug. Chim. 26, 2118–2124. https://doi.org/10.1021/acs.bioconjchem.5b00414 (2015).

Article CAS Google Scholar

Fonslet, J., Tietze, S., Jensen, AI, Graves, SA et Severin, GW Procédures optimisées pour le manganèse-52 : production, séparation et radiomarquage. Appl. Radiat. Isot. 121, 38–43. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2016.11.021 (2017).

Article CAS Google Scholar

Bianchi, F. et al. Sur la production de 52gMn par irradiation au deutéron sur le chrome naturel et sa pureté radionucléidique. Appl. Radiat. Isot. 166, 109329. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2020.109329 (2020).

Article CAS Google Scholar

Brezovcsik, K., Veres, S., Molnár, J., Fenyvesi, A. et Szűcs, Z. Comparaison de l'absorption de manganèse et du transport des semis de maïs par mini-caméra PET. Appl. Isot. 160, 109127. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2020.109127 (2020).

Article CAS Google Scholar

Sciacca, G. et al. Un système universel à base de cassettes pour la dissolution de cibles solides. Molécules https://doi.org/10.3390/molecules26206255 (2021).

Article Google Scholar

Barrett, KE et al. Méthode d'isolation radiochimique pour la production de (52g)Mn à partir de (nat)Cr pour des cibles d'accélérateur. Appl. Radiat. Isot. 146, 99–103. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2019.01.025 (2019).

Article CAS Google Scholar

El Sayed, R., Massicano, AVF, Queern, SL, Loveless, CS & Lapi, SE Mesures de la section efficace de la production de manganèse-52 par irradiation de cibles de chrome naturel jusqu'à 20 MeV. Appl. Radiat. Isot. 147, 165–170. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2019.02.017 (2019).

Article CAS Google Scholar

Wooten, AL, Lewis, BC & Lapi, SE Coupes transversales pour les réactions (p, x) sur le chrome naturel pour la production de radio-isotopes (52,52m,54)Mn. Appl. Radiat. Isot. 96, 154-161. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2014.12.001 (2015).

Article CAS Google Scholar

NuDat 2.8. Site Web du Laboratoire national de Brookhaven. https://www.nndc.bnl.gov/nudat2/. Consulté le 24 mai 2022.

Pyles, JM et al. Production de 52Mn à l'aide d'un module semi-automatisé. Appl. Radiat. Isot. 174, 109741. https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2021.109741 (2021).

Article CAS Google Scholar

Liang, A., Ni, L., Liu, Q. & Zhang, J. Caractérisation de la structure et propriétés tribologiques d'un revêtement de chrome épais électrodéposé à partir d'un électrolyte Cr (III). Le surf. Manteau. Technol. 218, 23–29. https://doi.org/10.1016/j.surfcoat.2012.12.021 (2013).

Article CAS Google Scholar

Ziegler, JF, Ziegler, M. & Biersack, JP SRIM : L'arrêt et la portée des ions dans la matière. Nucl. Instrument. Méthodes Phys. Rés. B. 268, 1818–1823 (2010).

Article ADS CAS Google Scholar

Seo, M., Furuichi, R., Okamoto, G. & Sato, N. Dissolution d'oxyde de chrome hydraté dans des solutions acides. Trans. Jpn Inst. Métaux 16, 519–525. https://doi.org/10.2320/matertrans1960.16.519 (1975).

Article CAS Google Scholar

Zydorczak, B., May, PM, Meyrick, DP, Bátka, D. & Hefter, G. Dissolution de Cr2O3(s) et comportement du chrome dans des solutions concentrées de NaOH. Ing. ind. Chim. Rés. 51, 16537–16543. https://doi.org/10.1021/ie302096e (2012).

Article CAS Google Scholar

Télécharger les références

Ce projet a été soutenu par le Department of Energy Isotope Program sous Grant DESC0015773 (PI : Lapi). Les auteurs reconnaissent le soutien de tous les membres de l'équipe du groupe du Dr Lapi et de l'installation de cyclotron UAB.

Département de radiologie, Université de l'Alabama à Birmingham, Birmingham, AL, États-Unis

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri et Suzanne E. Lapi

Département de chimie, Université de l'Alabama à Birmingham, Birmingham, Al, États-Unis

Jennifer M. Pyles, James M. Omweri et Suzanne E. Lapi

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

JMP a mené toutes les expériences à l'exclusion de l'activité molaire apparente, a rédigé le manuscrit principal et préparé les Fig. 1, 2, 3, 4, 5 et 6 et tous les tableaux. JMO a mené les expériences d'activité molaire apparente, rédigé les parties correspondantes du manuscrit et préparé la Fig. 7. SEL a fourni des concepts, des commentaires sur la conception et l'analyse expérimentales, ainsi que la supervision de ce travail et a édité le manuscrit.

Correspondance à Suzanne E. Lapi.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Libre accès Cet article est sous licence Creative Commons Attribution 4.0 International, qui autorise l'utilisation, le partage, l'adaptation, la distribution et la reproduction sur tout support ou format, à condition que vous accordiez le crédit approprié à l'auteur ou aux auteurs originaux et à la source, fournissez un lien vers la licence Creative Commons et indiquez si des modifications ont été apportées. Les images ou tout autre matériel de tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans une ligne de crédit au matériel. Si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons de l'article et que votre utilisation prévue n'est pas autorisée par la réglementation légale ou dépasse l'utilisation autorisée, vous devrez obtenir l'autorisation directement du détenteur des droits d'auteur. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Réimpressions et autorisations

Pyles, JM, Omweri, JM & Lapi, SE Développement de cibles en Cr naturel et enrichi pour la production de Manganèse-52. Sci Rep 13, 1167 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

Télécharger la citation

Reçu : 24 octobre 2022

Accepté : 28 décembre 2022

Publié: 20 janvier 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-27257-w

Toute personne avec qui vous partagez le lien suivant pourra lire ce contenu :

Désolé, aucun lien partageable n'est actuellement disponible pour cet article.

Fourni par l'initiative de partage de contenu Springer Nature SharedIt

En soumettant un commentaire, vous acceptez de respecter nos conditions d'utilisation et nos directives communautaires. Si vous trouvez quelque chose d'abusif ou qui ne respecte pas nos conditions ou directives, veuillez le signaler comme inapproprié.